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离子液体/水/CH2Cl2凝胶体系中合成多级孔β-FeOOH催化材料

时间:2017年09月14日 点击数: 出处: 编辑:

  离子液体与其他组分混合形成的凝胶称为离子凝胶,它是一种特殊的软物质,并且可以保留离子液体的物化性质。离子液体水凝胶是最常见的离子凝胶之一。离子凝胶可应用于许多领域,如分离、催化、药物释放等。由于离子凝胶的特殊结构,使得它在材料制备方面也有很大的优势。中国科学研究院化学研究所,胶体界面与化学热力学实验室的一个团队首次利用离子液体/水/CH2Cl2凝胶合成了多级孔β-FeOOH催化材料,并且多级孔β-FeOOH对苄基碳的氧化有很好的催化活性。相关研究成果发表在2016年3月2日的化学通讯(Chem. Commun.)上。 

  该团队研究了CH2Cl2对离子液体1-癸基-3-甲基咪唑氯盐(DmimCl)/水/ CH2Cl2凝胶体系微观结构的影响。在该凝胶体系中以其特殊的纳米结构为模板合成了催化活性高的多级孔β-FeOOH材料,且该材料重复使用后多级孔结构保持不变。   

  

  

  小角X-射线散射(SAXS)技术,是有序结构的有效方法。该团队利用北京同步辐射装置1W2A–小角散射实验站完成了SAXS实验,研究了不同CH2Cl2浓度对含有80 wt% DmimCl20 wt%水的离子凝胶的影响。实验结果表明当体系中不含有CH2Cl2SAXS图中存在一个尖锐的衍射峰,说明体系中存在有序结构。随着CH2Cl2浓度的增加,衍射峰逐渐变弱,当CH2Cl2浓度高于25 wt%时,衍射峰完全消失,说明凝胶结构被破坏。由于水和CH2Cl2完全不互溶,因此,随着CH2Cl2的加入,溶液中会存在CH2Cl2液滴。随着CH2Cl2浓度的增加,SAXS曲线向低q区移动,说明溶液中CH2Cl2液滴的尺寸增加。离子液体特征尺寸d的减小说明参与形成聚集的离子液体数量变少。而SAXS峰位置移动很小,说明CH2Cl2的加入并不会对结构的有序性造成太大的影响。DmimCl为长链离子液体,具有表面活性剂性质,在凝胶中形成微乳液结构。同时,离子液体在连续相中会聚集形成3 nm左右的结构。 

  该研究工作发现CH2Cl2可以影响离子液体水凝胶的结构。离子液体//CH2Cl2凝胶中存在离子液体聚集体和CH2Cl2液滴两种结构。中国科学研究院化学研究所,胶体界面与化学热力学实验室韩布兴研究员这样描述他们的工作:“这种具有特殊结构的离子液体//CH2Cl2凝胶为材料制备提供了非常好的媒介。利用这种具有特殊结构的凝胶,合成的多级孔β-FeOOH材料对苄基碳的氧化具有很好的催化活性。我们相信这种特殊的离子凝胶可以用来合成一系列多级孔材料,并广泛应于不同领域中。”

  

  发表文章: 

  Xinchen Kang, Xiaofu Sun, Qinggong Zhu, Xiaoxue Ma, Huizhen Liu and Buxing Han*, Synthesis of hierarchical porous β-FeOOH catalysts in ionic liquid/water/CH2Cl2 ionogels, Chem. Commun., 2016, 52, 4687-4690. 

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