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原子级分散铜-铂双位点合金化的钯纳米环

时间:2018年06月21日 点击数: 出处: 编辑:

  铂作为一种高效催化剂,目前广泛应用在析氢、氧还原以及许多工业催化反应中,然而其昂贵的价格限制了其发展。如何在降低贵金属铂用量的同时保持其高活性,这个问题一直受研究者们关注。单原子合金催化剂结合了原子级别的尺寸效应和合金化效应,在提高质量活性和原子利用率方面展现了更大的优势,然而其合成条件相当苛刻。最近,中国科学技术大学洪勋副教授和清华大学李亚栋教授合作报道了一种用溶液法制备的新颖的原子级铜-铂双位点合金化的钯纳米环,相关研究成果发表于20171023日的 Angew. Chem. Int. Ed.》上。 

  该研究团队致力于贵金属原子精度的可控合成,依托北京同步辐射装置,在精确控制钌单原子层和单原子分散的基础上(相关工作分别发表在2015和2016年《J. Am. Chem. Soc.》上),他们在钯载体上合成了原子级分散的铜,并以此为基底成功制备了原子级铜-铂双位点合金化的钯纳米环。他们利用球差矫正电镜结合X射线吸收精细结构测试证实了原子级分散的铜-铂双位点精细结构。 

   

  利用北京同步辐射装置(BSRFX射线吸收谱技术,他们获得了该催化剂中PdCuPt的配位成键及价态信息。其中,Cu-Cu键和Pt-Pt键的缺失可以清晰表明CuPt原子级分散的。Cu-Pt键的出现则证实了铜-铂双位点的结构,这为该催化剂的结构提供了可靠依据。该单原子合金催化剂在酸性溶液中展现出了优异的产氢活性,利用原子含量1.5 %的铂实现了媲美于商业铂碳的产氢活性。密度泛函理论表明该催化剂优异的产氢活性得益于其很低的氢吸附自由能。 

   

  发表文章: 

Tingting Chao, Xuan Luo, Wenxing Chen, Bin Jiang* Jingjie Ge, Yue Lin, Geng Wu, Xiaoqian Wang, Yanmin Hu, Zhongbin Zhuang, Yuen Wu, Xun Hong* and Yadong Li*, Atomically Dispersed Copper–Platinum Dual Sites Alloyed with Palladium Nanorings Catalyze the Hydrogen Evolution Reaction. Angew. Chem. Int. Ed., 2017, 10.1002/anie.201709803.

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