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亚纳米氧化态铂原子簇电催化析氢性能的研究

时间:2018年06月21日 点击数: 出处: 编辑:

  铂(Pt)基材料通常被认为是电化学析氢反应(HER)最有效的电催化剂。但是,铂资源稀缺、价格昂贵,限制了这种催化剂的商业应用。我们通过构建亚纳米PtOx原子簇电催化剂,运用金属-载体间强相互作用来剪裁PtOx原子簇在载体上的表界面原子及电子结构,在提高贵金属Pt原子利用率的同时实现对电催化析氢性能的提高。由于本研究工作的高度创新性,此研究结果在201710月发表在英国皇家学会著名期刊《环境与能源科学》(Energy & Environmental Science)上。 

  该课题组首次发现氧化态的Pt原子簇具有高活性,高稳定性的电催化析氢性能,改变了一直以来大家认为的只有Pt(0)才具有的高活性, 高稳定性电催化析氢性能,这种PtOx/TiO2催化剂在析氢反应(HER)中的活性是商业Pt/C8.42倍。本研究也证明了氧化态Pt原子簇与TiO2载体之间的强相互作用可以使得氧化态Pt原子簇在电催化析氢过程中保持稳定而不团聚。总之,这项工作不仅展示了氧化态Pt原子簇优越的催化活性和在基础研究中的重要作用,也为如何设计具有高稳定性,高活性产氢电催化剂提供了一种新思路。 

   

   

  利用北京同步辐射装置(BSRFX射线吸收谱技术获得PtOx/TiO2催化剂中的Pt处于高度氧化的状态。通过拟合得到在PtOx/TiO2催化剂中Pt-O(I)的配位数为4.3Pt-O(II)的存在从而证实了PtOx原子簇与TiO2载体之间的强相互作用。为文章中DFT理论计算提供了一定的基础。 

  在这项研究中的氧化铂原子簇具有高活性、高稳定性的电催化析氢性能。并通过同步辐射光源帮助该研究组深入的了解了PtOx/TiO2催化剂的结构。北京工业大学环境与能源工程学院陈戈教授这样描述他们的工作:“PtOx/TiO2这种氧化铂原子簇催化剂的发现表明了氧化铂物种作为电催化剂的一种概念。在这项工作中看到的通过电荷转移来提高PtOx原子簇与TiO2载体之间的稳定性,可以进一步延伸或者可以适用于其他贵金属系统。”

  发表文章: 

  Xing Cheng, Yonghe Li, Lirong Zheng, Yong Yan, Yuefei Zhang, Ge Chen,* Shaorui Sun,* Jiujun Zhang*. Highly active, stable oxidized platinum clusters as electrocatalysts for the hydrogen evolution reaction. Energy Environ. Sci., 2017, 10, 2450-2458.

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