氮化碳表面布朗斯特碱点对光解水制氢性能的影响

　　石墨相氮化碳（g-C3N4）是一种合成简单、性质稳定且具有光催化性能的有机半导体材料。其表面包含了大量的路易斯酸碱点（边端或内部链接-NH结构以及表面不成对的孤立N原子），并且这些酸碱点对于共催化剂的附着以及小分子的吸附起到推进作用。因此，增加g-C3N4表面的碱点对于光催化性能的提升可以起到促进作用。然而，由于g-C3N4表面共价键以及边端氢键环境表征极其困难，大大限制了研究者对于g-C3N4材料微结构的认识、改性以及光催化性能的提升。华东理工大学杨化桂课题组结合高压氢气处理的方法、同步辐射以及核磁共振检测技术成功对g-C3N4表面的布朗斯特碱点进行了检测和调控，相关的研究成果发表在2017年8月14日的《Journal of Materials Chemistry A》上。 

　　该研究组基于同步辐射以及一维二维固体核磁表征对对g-C3N4表面存在的布朗斯特碱点和氢键网络环境进行了检测区分。通过系统改变合成实验条件（压强、温度和时间）并与光解水制氢性能进行对比，发现g-C3N4边端孤立的-NH2结构、-NH2周围的氢键环境以及表面加氢的N物种对于光解水产氢性能的提升起到重要的促进作用。在系列制备样品中，在4 MPa压强和400^oC温度下反应2 h的样品性能最好，为纯g-C3N4的26倍。 

　　利用北京同步辐射（BSRF）4B7B-软X射线线站开展的X射线吸收谱技术和固体核磁技术以及高压氢气处理方法（HPH）对g-C3N4表面存在的布朗斯特碱点（结构2）和氢键网络环境结构（结构1）进行检测和调控。 

　　这一系列的研究结果为g-C3N4基材料和其它高效光催化剂材料的性能提升以及相关催化产氢机理提供了重要探索途及应用基础，在解决能源危机和环境污染问题方面起到促进作用。 

　　发表文章： 

Xue Lu Wang, Wen Qi Fang, Wenqing Liu, Yi Jia, Dengwei Jing, Yun Wang, Ling-Yun Yang, Xue-Qing Gong, Ye-Feng Yao,* Hua Gui Yang,* and Xiangdong Yao* Br？nsted Base Sites Engineering of Graphitic Carbon Nitride for Enhanced Photocatalytic Activity. Journal of Materials Chemistry A 5(2017), 19227–19236.