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原子级精确调控金属团簇作为g-C3N4助催化剂

时间:2018年06月21日 点击数: 出处: 编辑:

  g-C3N4作为一种廉价的聚合物半导体,由于其出色的稳定性,合适的能带结构,制备方法简易等特性,被认为是最具潜力的光催化材料。然而就单纯的g-C3N4而言,通常表现出较快的载流子复合速率,有限的吸光性能等缺陷。这也导致了其较差的光催化分解水产氢活性。这些缺陷通常可以通过负载助催化剂来进行改善。华东理工大学的一个研究组合成了高纯度的Ag25(SR)18Pt1Ag24(SR)18两种贵金属团簇作为研究对象,将其作为助催化剂负载在g-C3N4上,构筑了新的光催化体系。首次将精确原子数金属团簇和单原子合金的概念引入到光催化助催化剂的设计中,相关的研究成果发表在2017627日的《Chemical Communication》上。 

   

  利用北京同步辐射装置(BSRFX射线吸收谱技术获得的图谱进一步确定。Pt1Ag24/g-C3N4的白线峰强度接近Pt箔,表明催化剂中大部分的Pt原子以金属态Pt0存在。Pt1Ag24/g-C3N4仅在2.0~3.0埃存在明显的峰,这一现象表明样品不存在PtC/N~1.5 埃)或PtO成键,Pt原子在退火过程之后,仍然包覆在Ag中进一步说明了Pt原子存在Ag团簇中这种特殊的合金结构。 

  单分散的团簇带来的尺寸效应,使Ag原子利用率大幅提高。此外,在Ag25结构中引入单个Pt原子后,利用核心单一活性原子引起的巨大的协同作用,有效调控了惰性主金属(Ag)的性能,优化了催化体系的反应动力学过程(载流子传输和分离),并大幅提高体系光催化效率,性能优于传统方法制备的Pt金属颗粒助催化剂。 

   

  发表文章: 

  Xu Lei Du, Xue Lu Wang, Yu Hang Li, Yu Lei Wang, Jun Jie Zhao, Li Jun Fang, Li Rong Zheng, Hua Tong and Hua Gui Yang* Isolation of single Pt atoms in a silver cluster: forming highly efficient silver-based cocatalysts for photocatalytic hydrogen evolution Chem. Commun 53(2017), 9402-9405.

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