小于3nm超小单层水滑石纳米片的合成以及高效电催化分解水的研究

　　氢气被认为是一种高效、清洁的化石燃料替代品，目前生产氢气的方法主要还是依赖于化石燃料工业，存在着低纯度和高成本的弊端。通过电分解水产生高纯度的氢气和氧气是一种有效的降低成本的方案。电催化析氧反应（OER）作为分解水的一个重要的半反应，包括四个质子耦合电子转移和氧-氧键形成的过程，所以在动力学上并不利于该反应的进行，需要催化剂来加快反应速率。二氧化铱和二氧化钌是公认的最好的OER催化剂，但是这些催化剂储量少、价格昂贵，阻碍了其广泛的工业应用。镍铁水滑石（NiFe-LDH）基催化剂由于NiFe-LDH良好的OER性能被广泛得被应用于电催化领域。但是，现已报道的水滑石基催化剂中，NiFe-LDH的粒径都大于30 nm，过大的粒径阻碍了边缘活性位点的暴露，限制了催化剂的活性，因此制备超薄超小的，暴露大量活性位点的水滑石在实际应用中具有重要意义。 

　　中科院理化所张铁锐课题组通过简单的超声剥离方法制备了粒径小于3 nm，厚度0.65 nm左右的超小单层镍铁水滑石纳米片（NiFe-LDH-UF）。得到的NiFe-LDH-UF展现出良好的电催化分解水产氧的活性，其产氧活性优于商品的IrO₂催化剂，而且10小时内产氧活性几乎没有明显变化。 

　　从北京同步辐射装置（BSRF）获得的EXAFS结果表明，NiFe-LDH-UF相对于单层NiFe-LDH有大量的氧缺陷以及金属缺陷。DFT计算结果则表明缺陷的引入有利于增加水滑石的金属性，使得水滑石由半导体性向导体性转变。并且该制备方法能够拓展到其他超小水滑石的制备上，比如锌铝水滑石和镍铝水滑石。该研究结果为超小超薄水滑石的制备以及新型非贵金属电催化分解水材料提供了新的思路。 

　　发表文章： 

　　Yufei Zhao, Xin Zhang, Xiaodan Jia, Geoffrey I.N. Waterhouse, Run Shi, Xuerui Zhang, Yunxuan Zhao, Fei Zhan, Ye Tao, Li-Zhu Wu, Chen-Ho Tung, Dermot O’Hare and Tierui Zhang*, Sub-3 nm ultrafine monolayer layered double hydroxide nanosheets for electrochemical water oxidation” Advanced Energy Materials, 2018, 8, 1703585.