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高分辨谱学线站
文章来源:   |  发布时间:2025-11-27  |  【打印】 【关闭】  |  浏览:
 






ID33 高分辨谱学线站】

负责人:徐伟,xuw@ihep.ac.cn

试用课题(PILOT proposal)联系人:张玉骏( zhangyujun@ihep.ac.cn


硬X射线高能量分辨谱学线站 (简称H2O)为HEPS首条专注于硬X射线(光子能量>5keV)非弹性散射谱学的线站,主要提供核共振散射(NRS)、X射线拉曼散射(XRS)、共振非弹性散射(RIXS)等谱学方法。    

本次试用课题开放:X射线拉曼散射(XRS)、共振非弹性散射(RIXS,Cu)



【科学目标Scientific Scope

聚焦核能级超精细结构、声子态密度、芯能级电子跃迁、价电子(轨道、自旋)元激发态的高精度测量,面向能源材料、行星科学、凝聚态物理、催化、量子光学等多学科领域前沿研究,同时为高精度晶体光学、高精度探测等前沿技术探索提供高能量分辨研究平台。


【主要参数 Specifications


能量范围(keV)

7-26 keV

能量分辨率(△E/E)

10-7~10-5

光通量

1013ph/s/eV

样品环境

高压、低温、高温、原位电化学

探测器

APD, Mythen, Lambda-flex, Minipix, PIN diode


核共振散射NRS

能量分辨率

2.226 meV@14.4125 keV

高分辨共振非弹性散射RIXS

能量分辨

97.60 meV@8.9 keV

聚焦模式

5.51μm (H) × 5.31 μm (V)

X射线拉曼XRS

能量分辨

0.72 eV@10 keV

聚焦模式

4.05μm (H)×3.21μm (V)


【线站布局图 Beamline Layout


【主要特色Features

  

      核共振散射

核共振散射(NRS),是一种独特的X射线与特定原子核发生相互作用的共振散射实验方法。这种实验技术的根本原理是穆斯堡尔谱效应,即原子核对伽马射线的无反冲吸收。传统的穆斯堡尔谱采用特定的放射源发出伽马射线(特指核能级跃迁发出的光,非能量区段区分),并对放射源做多普勒位移,获得吸收光谱。由于原子核比电子重,核外电子对X射线的散射在飞秒到皮秒量级完成,而原子核的散射信号则在微秒到纳秒尺度上完成,因此可以在时间上将核散射信号和电子散射信号隔离开,从而获取纯的核散射信号。

对于固体体系,大量原子核与X射线相互作用的核散射信号发生相干叠加,因此可以在时域上观测到类似于音叉拍频的振荡信号。同步辐射光源具有极窄的脉冲时间结构(~100ps量级),通过改变注入方式,可以将相邻脉冲间隔拉开(~几十到百ns量级)。因此在同步辐射领域,通过采集核散射信号随时间的演化规律获得穆斯堡尔谱。时域核共振散射谱与传统能域穆谱相比,具有极高的能量分辨,得益于同步辐射光源易聚焦、高亮度、极化的特征,可以提供极高精度的谱学测量。同时由于其测量非直接,数据分析比传统穆谱复杂。同步辐射具有宽能谱的优势,可以实现如57Fe151Eu119Sn161Dy等多种核同位素的核共振散射激发,无需特定放射源,因此具有独特的优势,可以获得核超精细结构,用于研究电子结构、自旋态等。

核共振非弹性散射散射是一种独特的具有同位素标记特征的振动谱学,类似于激光拉曼散射、红外吸收等振动谱学,能够获得物质中化学键、晶格振动等结构动力学信息。核共振非弹性散射主要探测与共振核同位素原子相关的振动信息,非弹性散射过程中,发生了声子的产生或湮灭,因而可以获得特定的声子态密度,从而获得热力学参数,包括比热、声速、力常数、分馏系数等。



HEPS-ID33核共振散射可激发的核同位素


    X射线拉曼散射

非弹性X射线散射,是一种光进光出的谱学探测技术。当转移能量接近低Z元素吸收边时,将发生非弹性散射过程,X射线能量部分转移给材料中的深芯电子。其原理类似于光学波段的拉曼效应,也被称为X射线拉曼散射,但二者得到的物理信息差异巨大。入射能量通过双晶单色器进行选择,散射X射线通过分析晶体进行收集和探测。其优势是可以利用硬X射线探测轻元素谱学,而不受限于软X射线的真空限制,特别适合于高温、高压、原位化学反应等样品条件。ID33线站配备的“乾坤”谱仪,基于罗兰圆散射几何,配备有90元分析晶体(5.6% 4πSr),利用6个可移动模组,可以高效收集不同动量转移下散射信号,有效提升了非弹性散射的信号强度和信噪比。



HEPS-ID33 X射线拉曼散射可测量的元素及其对应吸收边


    共振非弹性X射线散射

共振非弹性X线散射(RIXS)主要用于探测材料中各类低能的元激发,如声子、磁振子、d-d跃迁、等离激元等。其探测原理是通过探测入射光与散射光之间的能量、动量差异,阐明元激发的物理机制。通过将入射光能量调至特定元素吸收边,可以实现元素选择性。

RIXS可以认为是X射线吸收谱学与X射线发射谱学的结合,通过同时改变入射能量和散射能量,可以测量二维的RIXS图谱,得到关于电子结构和各类元激发的更精细信息。

要利用RIXS探测不同类型的元激发,需要的能量与动量分辨能力有所不同。RIXS能量分辨率最好可以达到约10meV量级,这一量级的能量分辨主要用于探测声子、磁振子等低能激发。然而,提高能量分辨的代价是牺牲探测效率,如d-d跃迁等能量较高的激发则不需要超高的能量分辨,此时,可以采用低分辨/高效率模式,能量分辨约几百meV量级。根据探测的元激发类型,有的元激发有动量依赖特性,需要动量分辨的RIXS测量,而有些元激发则几乎没有色散,不需要动量分辨能力。

RIXS实验可以在软X射线至硬X射线的较宽波段开展,其中硬X射线RIXS主要关注的吸收边是3d过渡金属的K边、4f稀土元素和5d过渡金属的L边。硬X射线RIXS是块体敏感的,一般探测深度可达μm级别,适合施加各类复杂的样品环境,如高压、高低温、外场等。


HEPS-ID33 共振非弹性X射线散射可测量的元素及其对应吸收边


HEPS-ID33 分析晶体指数面及其可覆盖能区范围


【线站设备Equipment Availability


【样品环境Sample Environments

高压(0-80GPa, 普通)—郭志英


  1. 三开口压机(主要用于核共振散射和核非弹性散射)

  压机尺寸图:


压机实物图及红宝石测压系统:


  1. 大开口压机(型号:BX110,主要用XRSRIXS等)


   低温(液氦、液氮)- 张玉骏

线站配备两套低温装置,一套使用闭环低振动液氦制冷机制冷,另一套消耗液氮制冷,低温装置部分参数如下:

液氦低温装置:温度范围4~420 K,样品处振动水平<200nm

液氮低温装置:温度范围-195~500℃,样品处振动水平好于1μm


   XRSRIXS高温样品环境-靳硕学

加热范围:RT~1000℃,温控精度:±2℃;配备水冷,配有氮气或氩气或氦气等气氛保护环境。




高温加入装置和RT~1000℃温度测试曲线




【探测器Detectors

Lambda, Minipix, APD, Ionic chamber, PIN diode


【制样设备Sample preparation

显微镜、手套箱



【数据收集与处理Data Acquisition

数据采集由HEPS开发的mamba软件完成,一方面可实现通用的实验流程控制,主要包括电机运动、探测器参数设置、一维/二维/多轴联动扫描等;另一方面,根据三种主要实验方法,定制了在线数据组装模块,主要包括:

NRS:核向前散射与核共振非弹性散射实验结果展示,可自由选择APD探测器通道和积分时间窗口,能量扫描有分段功能。

XRS:对原始二维探测器数据进行ROI设置、积分,扣除弹性散射能量,并叠加得到以能量损失为横轴的谱图

RIXS:实时数据处理,展示散射能谱,结合入射能量扫描,可实时展示RIXS二维图谱


【各部分介绍Description

    液氮冷却双晶单色器:Si(111)Si(311)

液氮冷却双晶单色器是高分辨谱学线站最重要的光学设备之一,采用Si(111)Si(311)两组晶体切换设计。Si(111)的布拉格转角工作范围8.0632.7,工作能区 7keV27keVSi(311)布拉格转角范围17.0624.9,工作能区9keV14keV。核共振散射(14.4keV) 和共振非弹性散射(8.9keV)选择Si(111)X射线拉曼散射(9.7keV, 12.9keV)采用Si(311)。其中X射线拉曼散射谱学要求扫描双晶单色器,扫描能量范围在9.7keV附近扫描1keV,或在12.9keV附近扫描1keV


HEPS-ID33 液氮冷却Si(111)/Si(311)双晶单色器



    用于核共振散射实验的meV高分辨单色器

高分辨单色器是高分辨谱学线站-核共振散射实验的重要光学部件之一。前级双晶Si(111)单色器的能量分辨可以达10-4。高分辨单色器则需要达到1meV/14.4keV=6.9×10-8量级。采用四晶高分辨单色器设计。高分辨谱学线站目前有两套meV高分辨单色器,第一种配置为嵌套型,即2meV嵌套型高分辨单色器,Si(4,4,0)+ Si(9,7,5), (+n,+m,-m,-n)型,这种配置方式可以实现较高的能量分辨,且无色散,后端KB镜聚焦时可以聚焦到极小的光斑。第二种则为色散型,即1meV色散型高分辨单色器 Si(4,0,0)+ Si(10,6,4), (+n,-n,-m,+m)型,这种配置方式的优势在于可获得极高的能量分辨,但由于色散,会导致后端KB镜垂直聚焦方向光斑扩展。


HEPS-ID33 meV高能量单色器与准直透镜组


    RIXS实验用的中分辨单色器

中分辨单色器为共振非弹性散射谱学(RIXS)实验提供单色光,获得100meV以下的能量分辨率。双晶单色器DCM Si(111)后的单色光带宽为1120 meV, 为实现低于100meV的高分辨,需插入一套四晶中分辨单色器。采用两块切槽晶体Si(440)(+--+)型,色散排列, 可以达到高分辨的需求。


HEPS-ID33 中等能量分辨单色器


    纳秒时间分辨探测器—李秋菊

纳秒时间分辨探测器是一种单光子、高动态范围、纳秒时间分辨,低噪声、适合于硬X射线探测的新型探测器。ID33核共振散射线站采用雪崩型光电二极管(APD),通过特殊的极低噪声前放电路设计,采用时间戳计时技术,能够实现对核散射信号的采集。这款探测器由高能主研制。分别由阵列型、单元型两种类别。其中阵列型APD探测器具有2x4个小APD单元组成,每个单元面积是3x5mm2。单元型APD探测器面积10x10mm2. 八通道读出电子学插件:集成8路独立TDC(时间分辨率1 ns FWHM,死时间<10 ns),通过FPGA实现多通道符合测量,数据吞吐率≥1 MHz。系统整体时间抖动≤200 psRMS)。


HEPS-ID33 (A)阵列型APD探测器; (B)单元APD探测器;(C)八通道读出电子学。

(A)八元阵列APD探测器模块:采用硅APD(单元活性区3*5 mm2,增益系数40),2*4阵列紧凑排布(相邻单元边距约1 mm),工作偏压320-500 V可调;
(B)
单元APD参考探测器:采用硅APD(单元活性区10*10 mm2,增益系数40)工作偏压320-500 V可调;
(C)
八通道读出电子学插件:集成8路独立TDC(时间分辨率1 ns FWHM,死时间<10 ns),通过FPGA实现多通道符合测量,数据吞吐率≥1 MHz。系统整体时间抖动≤200 psRMS)。

注:金属盒为电磁屏蔽壳体。


    分析晶体 —郭志英



球面弯曲晶体分析器,是一种兼具X射线能量分析和信号收集双重功能的精密光学元件。其基于罗兰圆几何构型,工作在近背散射角度下,已获得较高的能量分辨率。此种元件的制作常利用阳极键合技术,将单晶硅、锗等材料键合到凹面硼硅玻璃上,以实现特定面型的永久连接。其能量分辨率和材料的完美性、面型精度、压弯应力等息息相关。

ID33自主研制了乾坤谱仪的全部晶体分析器,曲率半径涵盖0.5-2米。晶体材料包括单晶硅、锗、铌酸锂和石英等。其类型包括eV能量分辨的球弯晶体和0.5eV的条带晶体,以及能量分辨约50meV的平切像素型分析晶体。



除此之外,ID33研究人员利用平切像素技术和多孔陶瓷真空吸附技术,研制了无气膜真空自吸附型晶体分析器。相较于上述阳极键合技术,其具有可灵活更换晶向,可变面型,以及真空自维持(维持周期大于一月)的优势。该技术也已申请专利,并获得国家重点研发项目的进一步资助,以发展和推广此类光学元件。




    XRS谱仪 

X射线拉曼散射(XRS)谱仪主要包含6个模组,每个模组内分析晶体采用3×5阵列排布,6个模组共90个分析晶体。其中垂直方向的模组位于拱桥上,三个模组分别向前散射,垂直散射和背散射三个位置。水平模组将位于向前散射方向的左右两侧,以及背散射的方向。其中向前散射的方向可以定在30°左右,以获得低动量转移(q~2.5Å-1, 10keV)X射线拉曼散射谱,获得偶级近似的X射线吸收谱相似的谱学。而背散射模块则可以位于散射角位于165°之内,利用大角度的高动量转移(q~9.7 Å-1, 10keV),获得非偶级近似的非共振非弹性散射谱。


高分辨谱学线站XRS谱仪(1m罗兰圆)


    RIXS谱仪 

HEPS-ID33 RIXS谱仪为硬X射线波段(7~15 keV)设计,可搭载1diced分析晶体,最佳能量分辨可以达到~30meVRIXS谱仪与“乾坤”谱仪采取一体化设计,共用聚焦系统和样品台。为兼顾高分辨和高效率的不同需求,谱仪采取1m/2m罗兰圆可切换的模式。分析晶体布拉格角覆盖范围最大可达75~89°,不同的动量转移可以由模组绕“乾坤”谱仪中心整体旋转实现。


    小像素探测器

XRS实验用的小像素二维面探测器可以给出光子的空间分布,从而可以用来做谱学成像、及能量色散补偿,提高能量分辨。高分辨谱学线站选用 Xspectrum公司推出柔性电缆连接的LAMBDA Flex Si阵列型探测器,主要特点包含:

--像素尺寸:55×55 μm²

--探测器像素数:256×256

--双阈值设置范围:3 keV - 30 keV



LAMBDA FlexSi阵列型小像素探测器



【发表文章Publications

【1】Z. Bao, Y. Zhang, J. Jiang, Y. Ma, Y. Liu, S. Li, H. Zhang, M. Liu, Y. Zhou, Z. Li, Y. Liu, H. Li, Z. Shen, C. Yu, Z. Shi, Z. Ou, A. Zhou, Q. Li, P. Liu, W. Xu, M. Y. Hu, J. Zhao and E. E. Alp, A novel integrated time-resolved array avalanche photodiode detection system for nuclear resonant scattering measurements, Rev. Sci. Instrum. , 94, 103103-103113. (2023)

【2】Y. F. Zhou, W. Xu, Q. J. Li, P. Liu, Z. J. Li and Z. Hong, A High Time-Resolved Front-End ASIC for APD Array Detector in Nuclear Resonant Scattering Experiments With Synchrotron Radiation, IEEE Trans. Nucl. Sci. , 69, 1905-1912. (2022)

【3】Z. Guo, Q. Diao, Y. Zhang, X. Jia, S. Jin, X. Gan, H. Zhang, Y. Tian, Q. Han, H. Qian, K. Ishii and W. Xu, Development of high energy resolution crystal analyzers based on microporous ceramics for resonant inelastic x-ray scattering program at High Energy Photon Source, X-Ray Spectrom. , 54, 247-253. (2025)

【4】Q. Diao, Y. Zhang, S. Jin, S. He, J. Zeng, F. Bian, J. Yang, Z. Hong, H. Lian, X. Gan, H. Zhang, M. Li, P. Liu, D. Chen, Z. Guo and W. Xu, Optimizing the slicing pattern of stress-relief crystal analyzers for X-ray Raman scattering, J. Appl. Crystallogr. , 56, 1505-1511. (2023)







 

 
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