单原子催化用于锂硫电池的多硫化合物快速转化及Li2S的活化

　　锂硫电池具有很高的理论比容量(1675mAh g-1)和理论比能量(2600 Whkg-1)，远高于传统锂离子电池，被认为是最具前景的二次电池之一。 锂硫电池的反应中间产物多硫化合物 (Li2Sx, 4 ≤ x ≤8) 在锂硫电池中扮演着重要的角色，一方面，锂硫电池容量的发挥依赖于多硫化合物在电解质中的溶解度；另一方面，溶解的多硫化合物将穿梭到负极，与负极反应生成短链的多硫化合物和硫化锂，形成所谓的穿梭效应，导致活性物质的损失。北京理工大学化学与化工学院的课题组率先将单原子铁应用于锂硫电池正极中，并对其展开了深入研究。

　　该课题组发现单原子铁可以促进锂硫电池的多硫化合物高效吸附以及转化，而且可对锂硫电池放电产物Li2S成核/结晶的实现纳米化调控，从而实现Li2S电活化。相对于传统的多孔碳材料，单原子催化剂负载S正极，展现了优异的循环稳定性。 

　　利用穆斯堡尔谱和在北京同步辐射装置（BSRF）开展的光电子能谱，发现铁单原子主要是以Fe-N4单原子形式存在, Fe-N4活性位点结构对应D1、D2和D3 三个构型，其中D1 对应于亚铁-氮配位低自旋组态(S=0)， D2对应于亚铁-氮配位中自旋组态(S=1)，D3 对应于亚铁-氮配位。 

　　本研究为锂硫电池正极新型C/S正极材料的开发，并为锂硫电池中单质硫多电子电催化机理的研究提供新的思路。 

　发表文章： 

　　Zhenzhen Li, Lei Zhou, Qi Ge, Renjie Chen,*Mei Ni, Wellars Utetiwabo, Xiaoling Zhang, Wen Yang* Atomic Iron Catalysis of Polysulfide Conversion in Lithium–Sulfur Batteries,ACS Appl. Mater. Interfaces,10 (2018), 19311-19317.