多孔炭负载的双金属-氮配位活性位点用于酸性电解液中的氧还原催化

　　质子交换膜燃料电池阴极氧气电还原过程为4电子过程，动力学过程缓慢，故其用于阴极处铂催化剂的用量是阳极处十倍之多。 因此，开发成本低廉、高效且稳定的非贵金属氧还原催化剂具有重要的科学意义和应用价值。 

　　传统铁-氮掺杂（Fe/N/C）催化剂，经常伴生大量Fe3C和Fe 副产物，导致其电催化活性较低、稳定性较差等问题。针对这些问题，我们提出能否通过设计具有金属-氮配位（M-N4）单活性位点的Fe/N/C非贵金属氧还原催化剂，来解决这些问题？北京理工大学化学与化工学院的课题组将铁-钴双金属单原子催化剂应用于氧气电还原催化中，并对其展开了深入研究。 

　　该课题组采用硬模板法制备多孔炭材料负载的铁/钴双金属单原子氧还原催化剂在酸性电解质中双金属掺杂较单金属掺杂性能更高，其电催化性能相对于商业化的Pt/C 催化剂性能E1/2只相差53 mV。 

　　我们借助穆斯堡尔谱、在北京同步辐射装置开展的X射线吸收精细结构等谱学技术研究催化剂活性位点结构和构型，发现双金属单原子催化剂铁以Fe-N6形式存在，而钴以Co-N4形式存在。令人遗憾的是我们有关于Fe-Co双金属是否存在键合关系，未能给出清晰的答案。  

　　本研究不但为非贵金属氧还原催化剂的新活性位点的鉴定奠定基础，更为重要的是揭示出双金属活性比单原子催化展现了更优良的氧还原电催化性能。 

发表文章： 

　　Qiao Zhang, Junhu Wang, Peiwen Yu, Fei Song, Xue Yin, Renjie Chen, Hailiang Nie, Xiaoling Zhang, and Wen Yang*. Porous carbon electrocatalyst with exclusive metal-coordinate active sites for acidic oxygen reduction reaction, Carbon,132 (2018), 85-84.