您现在的位置:首页 >  >> 同步辐射X-射线吸收谱解析Co/O共掺杂MoS2析氢研究

同步辐射X-射线吸收谱解析Co/O共掺杂MoS2析氢研究

时间:2020年03月09日 点击数: 出处: 编辑:

  伴随人类文明持续高速发展,能源危机和环境问题已经逐步凸现出来并桎梏人类社会的可持续发展,而发掘清洁、可再生新型能源是打破这一桎梏的必由之路。身处能源革命的伟大时代,氢气因其高能量密度、燃烧产物清洁等优点被寄予厚望,被誉为解决人类未来能源危机的终极方案。因此,氢能相关的研究是一直是国际研究的热点和科技前沿。 

  电催化产氢(HER)具有无污染,操作简单,所产生的氢气纯度高等优势,是一种理想的产氢方式。以铂族贵金属为代表的催化剂其展现出的高效的催化性能为H2作为可持续发展的能源载体点燃了希望,但是其稀有性迫使人们意识到更多、更高效的非贵金属基电催化剂亟待发掘。作为过渡金属硫化物的典型代表,二硫化钼(MoS2)在过去数年内作为优异的HER电催化剂涌现出来,之前的研究发现其活性位点来源于边缘位点,其面内结构是催化惰性的。此外,MoS2在碱性条件下的催化性能也需要进一步提高,因为当前更为成熟的工业电催化产氢希望其在碱性条件下能够实现超高效催化。因此,着力暴露更多的边缘位点的同时活化其面内结构来得到高催化活性是最为直接的手段。基于以上认识,中国科学技术大学同步辐射实验室宋礼教授课题组通过原子级结构工程同步进行相调控和异质原子双掺杂(Co/O)来实现MoS2面内活化,通过改变其面内电子态来达到优化其碱性条件下HER动力学过程,并最终助力其碱性条件下HER过程。相关结果发表在2019917日的《ACS Nano》上(ACS Nano 2019,13,11733-11740)。 

  该研究通过简单的一锅法直接制备了Co/O双异质原子掺杂的自支撑新材料体系Co-O-1T-MoS2/SWNT。电催化性能测试发现,在碱性条件下其达到10mA/cm2(重要的性能参数)的电流密度仅需要113mVTafel斜率仅为50 mV/dec,而其TOF值在200 mV过电位下可以达到6.65 H2/s。研究人员依托北京同步辐射装置1W1B-XAFS实验站获得X射线吸收谱分析证实了CoO原子分别以Co-O/S以及Mo-O键的形式掺杂进了MoS2面内并形成了Co-O-Mo这种面内活性结构,加速了整个反应的决速步骤从而实现高效电催化裂解水产氢。

  

  图:利用北京同步辐射装置1W1B-XAFS实验站获得Co/O双异质原子共掺杂进入MoS2的形式和价态。 

  本工作通过相调控, Co/O双异质原子共掺杂进入MoS2面内等结构工程得到Co-O-1T-MoS2/SWNT,实现了其在碱性条件下高效电催化裂解水。通过同步辐射X射线吸收谱学确认了Co/O异质原子在层间的存在形式,证明了Co-O-Mo的形成为性能优化提供了理论支撑。该工作不仅极大改善了MoS2在碱性条件下电催化析氢的能力,也展示了XAFS手段在理清催化剂构效关系方面举足轻重的地位。

  发表文章: 

  Dengfeng Cao, Ke Ye, Oyawale Adetunji Moses, Wenjie Xu, Daobin Liu,* Pin Song, Chuanqiang Wu, Changda Wang, Shiqing Ding, Shuangming Chen, Binghui Ge, Jun Jiang, and Li Song*, Hai-Wei Liang*. Engineering the In-Plane Structure of Metallic Phase Molybdenum Disulfide via Co and O Dopants toward Efficient Alkaline Hydrogen Evolution. ACS Nano 2019,13,11733-11740.

字体: 收藏 打印文章