大力发展核电是我国能源结构升级、实现经济社会良性健康发展的重要一环，与核能发展密切相关的放射性废物处理与处置成为影响我国核能可持续发展的关键因素之一。近日，高能所多学科中心石伟群课题组在超分子固相材料用于放射性阴离子分离方面取得重要进展，相关研究成果以“Anion-adaptive crystalline cationic material for 99TcO4- trapping”（阴离子自适应晶态阳离子材料用于高锝酸根捕获）为题于2019年4月4日在线发表在Nature Communications上（论文链接为https://www.nature.com/articles/s41467-019-09504-3 ）。
高效的阴离子识别对放射性99TcO4-分离去污具有重要意义，但如何实现选择性阴离子识别仍然是一个难题。针对这一挑战，石伟群课题组通过多组分超分子组装的策略制备了一类基于葫芦脲的超分子软材料，并将其用作吸附剂以有效捕获TcO4-，研究人员还获得了阴离子交换实验后含ReO4-化合物的单晶结构，结合理论模拟深入阐释了该材料选择性识别TcO4-/ReO4-的机理，该智能软材料发生阴离子交换后进行了超分子骨架的自适应重建，从而促进TcO4-/ReO4-的有效识别和分离。该研究工作为继续开发基于放射性阴离子去除的新型智能软材料提供了重要研究思路。
近年来，石伟群课题组围绕国家核能重大需求、瞄准国际核科学技术前沿，针对核燃料循环过程中亟待突破的关键放射化学问题开展基础和应用科学研究，致力于先进乏燃料循环工艺和环境放射性污染防治新方法开发，在锕系超分子配体和固相材料设计合成领域取得了系列成果。例如成功合成了首例基于锕系节点的金属-有机聚轮烷化合物，此类化合物作为一类新的锕系化合物固体形态有望用于放射性废物的晶格固定（Chem. Commun. 2014, 50, 3612-3615. 论文链接：https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2014/cc/c4cc00690a ）；将锕系聚轮烷化合物拓展至超铀元素镎，首次合成并解析出镎酰-有机轮烷化合物的晶体结构（Chem. Commun. 2018, 54, 8645-8648. 论文链接：https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2018/cc/c8cc05122d），这也是国内报道的首例超铀元素配位聚合物单晶，在我国超铀元素研究进程中有重要的意义。
该项目得到了国家自然科学基金项目（项目编号：21671191，21577144和21790373）与科学挑战计划（项目编号：TZ2016004）的资助支持。
论文信息：Lei Mei, Fei-ze Li, Jian-Hui Lan, Cong-zhi Wang, Chao Xu, Hao Deng, Qun-yan Wu, Kong-qiu Hu, Lin Wang, Zhi-fang Chai, Jing Chen, John K. Gibson, and Wei-qun Shi*, Anion-Adaptive Crystalline Cationic Material for 99TcO4- Trapping, Nat Commun. 2019, DOI: 10.1038/s41467-019-09504-3.
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