近日，中国科学院高能物理研究所多学科研究中心石伟群研究员课题组在金属-有机框架（MOFs）材料光催化CO2还原领域取得重要进展，相关研究以“Thermally Induced Orderly Alignment of Porphyrin Photoactive Motifs in Metal-Organic Frameworks for Boosting Photocatalytic CO2 Reduction”为题在线发表于国际著名化学期刊美国化学会志（Journal of the American Chemical Society）上。
石伟群团队长期致力于晶态锕系功能材料的开发利用，在本工作中，研究人员以锕系金属钍为节点，与功能性有机配体卟啉精准构筑了MOF材料IHEP-21，并提出利用热诱导策略通过两步单晶-单晶转换得到MOF材料IHEP-22和IHEP-23。钍的大离子半径和高配位数的性质赋予了框架材料结构的多变性，有利于MOF的热诱导多步晶转过程。结构分析表明，材料中卟啉分子的堆叠程度发生了很大的变化，这极大地影响了材料的光电性能和光催化CO2还原活性。光电化学表征和理论计算表明，卟啉分子之间形成的电子传递通路抑制了光生载流子的复合，从而实现了高效光催化CO2还原。该工作为调控光催化剂中载流子的分离与迁移提供了一种新的方法，有助于指导设计合成性能优异的光催化剂用于太阳能燃料的生产。
该研究得到了国家杰出青年科学基金项目和国家自然科学基金面上项目的资助支持。
论文链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.3c07047
论文信息：Zhi-Wei Huang,# Kong-Qiu Hu,# Xiao-Bo Li, Zhi-Ni Bin, Qun-Yan Wu, Zhi-Hui Zhang, Zhi-Jun Guo, Wang-Suo Wu, Zhi-Fang Chai, Lei Mei*, and Wei-Qun Shi*. Thermally Induced Orderly Alignment of Porphyrin Photoactive Motifs in Metal-Organic Frameworks for Boosting Photocatalytic CO2 Reduction. J. Am. Chem. Soc. 2023, DOI:10.1021/jacs.3c07047. (The first two authors contributed equally to this work)
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