近日，中国科学院高能物理研究所中国散裂中子源（CSNS）高能非弹谱仪团队与上海交通大学马杰教授、哈尔滨工业大学张倩教授以及香港大学陈粤教授等课题组合作，在声子非谐性的调控研究方面取得重要进展，相关研究以“Vacancies tailoring lattice anharmonicity of Zintl-type thermoelectrics”为题在线发表在Nature子刊《Nature Communication》。
晶格缺陷是抑制晶格热导率、优化热电材料性能的一个重要手段，传统的Debye-Callaway自由声子气模型认为晶格缺陷主要起缺陷-声子散射作用。近年来，在一些新型热电材料中观测到了高浓度的空位缺陷，且这些缺陷呈无序或短程序分布。这些材料具有更低的晶格热导率，但是传统的缺陷-声子散射模型无法给出一个很好的解释。同时，大量空位缺陷和无序/短程无序分布情况也为理论研究工作带来了很大的挑战。
CSNS高能非弹谱仪团队与合作者利用非弹性中子散射技术直接测量了Sr(Cu,Ag,Zn)Sb样品的声子谱信息。相较SrCuSb，具有无序空位缺陷的Sr2ZnSb2样品的声子谱表现出明显软化和宽化。同时，声子平均能量和格林艾森常数分析指出声子谱的宽化与声子非谐性的增强有关。结合中子衍射测量、原子位移参数分析、X射线光电子能谱表征和理论模拟计算，研究团队进一步发现空位缺陷的引入会引起价电子转移量和原子键强度的变化，从而导致声子谱的软化和非谐性的增强。
该研究工作突破了晶格缺陷抑制晶格热导率的传统机理认知，同时为调控声子非谐性提供了一个新思路。上海交通大学博士研究生朱金峰、高能所任清勇副研究员和大湾区大学陈辰特聘研究员为共同第一作者，高能所任清勇副研究员和童欣研究员与陈粤教授、张倩教授和马杰教授为共同通讯作者。该项工作得到了国家重点研发计划、广东省基础与应用基础研究基金、国家自然科学基金等的资助，并获得日本J-PARC、英国ISIS、澳大利亚ANSTO/Synchrotron等研究机构的机时支持。
论文链接：
https://doi.org/10.1038/s41467-024-46895-4
图1. 相比SrCuSb，具有无序空位缺陷的Sr2ZnSb2表现出明显的声子软化与整体宽化（声子非谐性增强），并伴随着原子位移参数的增大。这些变化源于原子键的弱化。
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