为了研究熵设计过程中钛酸锶晶体学位置的选择和元素平均尺寸的调控对热电性能的优化作用，清华大学研究人员联合中国科学院高能物理研究所师彩娟博士依托北京同步辐射装置3W1线站，开展了高能X射线全散射（PDF）实验，探究了从中熵到高熵的n型氧化物钛酸锶基材料的微结构与热电性能的关系，成功实现了电热输运解耦和高的热电性能。作为论文的共同第一作者，高能同步辐射光源（HEPS）结构动力学线站团队的师彩娟博士完成了晶体学信息的探测，结合逆蒙特卡洛模拟方法，计算得到材料局部配位和成键的信息，为揭示局域微结构畸变与性能演变之间的关系提供重要依据。
热电材料能够实现电能和热能之间的直接相互转换，受到广泛关注。氧化物热电材料因其高稳定性、高元素丰度的优势在热电材料中具有重要地位，其中n型氧化物钛酸锶基（SrTiO3）材料具有较优的电学性能。然而，载流子输运和声子输运间的强耦合关系，使得热电材料的参数同步优化受到挑战。为了理清从 SBLTO 到 SBCPLTO，样品的电声解耦程度不断提升背后的结构因素，林元华教授团队与高能光源HEPS的结构动力学线站团队合作，采用同步辐射高能全散射方法研究变熵钛酸锶基热电材料的微结构演变过程。图1为基于同步辐射的原子对分布函数实验数据及模拟结果，通过La-O键和Ti-O键的键长信息计算观测容忍因子，分析其与迁移率之间的关系，推断熵增大时迁移率的提升可能和TiO6八面体中Ti位移的减小有关。该工作为理解高熵材料中晶体多面体畸变和载流子输运之间的耦合关系提供了理论依据，并突出了熵设计时局域晶格结构的分析对理解材料性能演变的重要性。
相关工作于9月3日以“Carrier-phonon decoupling in perovskite thermoelectrics via entropy engineering”为题发表于国际顶级材料综合期刊《Nature Communications》上。清华大学博士毕业生郑云鹏博士（现福州大学材料科学与工程学院副教授）、中国科学院物理所张庆华副研究员、中国科学院高能物理研究所师彩娟博士和清华大学材料学院周志方博士为论文的共同第一作者，通讯作者为清华大学材料学院林元华教授。论文的重要合作者还包括清华大学南策文教授、谷林教授、张兴教授，中国科学院高能物理研究所徐伟研究员、张玉骏副研究员、杨栋亮高级工程师等。
该工作依托的BSRF-3W1线站高能衍射/全散射平台（图2）是在国家重点研发计划的支持下，由李晓东研究员主持，多学科中心郑黎荣、师彩娟、杨栋亮、张兵兵、张飞等人参与并设计搭建，同时得到了3W1线站杨一鸣等人的大力协助。平台开放运行以来，已经顺利完成多项用户课题研究，用户实验成果在Nature、National Science Review、Nature Communications、Acta Materialia等期刊发表。
论文链接：https://doi.org/10.1038/s41467-024-52063-5
图1. 变熵酸锶基热电材料的全散射实验数据及逆蒙特卡洛拟合结果，(a)总对分布函数； (b) Ti-O 部分对分布函数
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